1911年武昌起义,胡瑛任山东都督,他任参谋长兼第一混成旅旅长。
辛亥革命后,任湖南检察使,旋被袁世凯解职。1913年“二次革命”失败,汤芗铭督湘,大捕党人,张被迫走两广、云贵,进行反袁活动。
1915年12月25日,蔡锷在云南通电讨袁,组成护国军,张学济受蔡派遣,返回湘西,组织力量讨袁驱汤(汤芗铭),于次年2月,在乾城(今吉首市)宣布独立,成立湖南临时军政府,任护国军湘西总司令兼辰沅道尹。
1917年8月,孙中山在广州组织护法军政府,张闻信后,立即派刘廷赴粤,表示响应,被任命为湘西护法军总司令,并授为陆军中将。
1919年,谭延闿任湘军总司令,张学济坚决反谭,因形势所逼,率部退驻永顺、保靖、龙山一带。应贵州刘显世之命,入黔援川。及滇、黔靖国军失败,他复由川东退至秀山。
1920年11月,靖国军第三师吴醒汉部,在鄂西来凤受北洋军阀湖北督军王占元所收买的地方武装“神兵”的攻击,伤亡惨重,张闻讯率军往援。行至来凤中坝垅,被“神兵”包围,突围时身受74刀殉职,时年47岁。